界面效应用于TMD超导体系研究获进展
2017/7/11 中科院之声

     近日,中国科学院上海硅酸盐研究所、上海微系统与信息技术研究所、北京大学等共同合作研究,通过化学剥离成单层 TaS2 纳米片,以及纳米片抽滤自组装而重新堆叠成 TaS2 薄膜。重新组装的 TaS2 薄膜打破了原母体的晶体结构,形成了丰富的均质界面,并获得了比母体材料更高的超导转变温度和更大的上临界场。相关研究成果以 Enhanced superconductivity in restacked TaS2 nanosheets 为题发表于国际期刊《美国化学会志》(Journal of American Chemical Society,DOI: 10.1021/jacs.7b00216)。论文第一作者为上海硅酸盐所在读研究生潘杰,通讯作者为研究员黄富强。

     自1911年超导被发现以来,超导的研究成为凝聚态物理皇冠上一颗最璀璨的明珠。目前超导材料已经用在人们生活的各个方面,包括超导电线,医院使用的超导核磁共振成像仪以及磁悬浮列车等。然而,尽管超导材料有很多的优势,但由于目前超导材料的最高超导温度在零下100多摄氏度,成本仍然很高,难以大面积地推广。因此,追求更高温甚至室温超导是物理学家们的梦想,也具有极高的实际价值。

     目前,由于缺乏理论的支持,高温超导的探索步履维艰。传统的 BCS 理论难以解释40 K 以上超导的机理,因此需要提出更完备、更深刻的理论来解释高温超导现象,并为高温超导的探索提供指路明灯。界面超导的发现是近几年超导领域的一个新亮点。2007年,在 LaAlO3/SrTiO3 界面发现超导电性后(Science. 2007, 317, 1196),引起了研究者的关注。随后,在绝缘体 La2CuO4 /金属相 La2-xSrxCuO4 界面也发现了高温超导增强特性(Nature, 2008, 455, 782)。最近,中国科学家们发现, SrTiO3 单晶/单层 FeSe 体系的超导转变温度 Tc (65 K,Nature Materials, 2013, 12, 605),远高于 FeSe 块体相的 Tc (8 K),同样界面效应在其中起到决定性的作用。界面超导的研究为物理学家们探索高温超导提供了崭新的思路,具有重大的理论研究价值。过渡金属二硫族化合物 MQ2 (M=Ti, Nb, Ta, Mo, W 等)的晶体结构由二维[MQ2] 层组成,层间存在弱作用力,是一种准二维的电子系统,在低温下具有丰富的物理特性。由于其特殊的结构特点,可以通过各种物理或者化学的手段对它们进行剥离,获得单层的 MQ2 层。其中, 2H-TaS2 是一种典型的电荷密度波(CDW)与超导共存的 TMD 材料,通过插层或高压的方式可以抑制 CDW 转变,增强 2H-TaS2 的超导特性。然而,界面调控 2H-TaS2 电子结构却未见报道。

     为了在 TaS2 中构筑丰富的界面,研究团队通过采用碱金属离子插层剥离的方法获得单层的 TaS2 纳米片,并通过抽滤的方式对其进行组装,得到重堆叠的 TaS2 薄膜。薄膜内部层与层之间发生无规则的扭曲,破坏了原先的晶体结构,形成了均质的界面。经过进一步的研究发现,重堆叠 TaS2 薄膜的电子比热系数 γ 两倍于块体的 2H-TaS2 。基于固体比热的德拜模型理论,更大的电子比热系数 γ 说明重堆叠 TaS2 薄膜的费米面附近具有更多的电子态密度。为了更好地解释重堆叠 TaS2 薄膜超导增强的机理,研究团队采用密度泛函理论(DFT)对两种材料的电子结构进行模拟分析。计算结果发现重堆叠后的 TaS2 薄膜,因层与层之间存在扭曲,界面处电子的离域化程度增强,由此导致费米面附近的电子态密度增加,超导特性增强。该项研究成果丰富了界面超导的研究内容,为完善超导理论,探索更高温的超导体系提供了很好的研究思路。

     该项目得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院战略性先导研究计划 B 等项目的支持。

    

     图1. a, 重堆叠 TaS

     图2. a, 重堆叠 TaS2 薄膜的磁矩随温度的依赖关系,插图:重堆叠 TaS2 薄膜的磁矩随磁场的变化关系;b, 2H-TaS2 粉末以及重堆叠 TaS2 薄膜的电阻随着温度的变化关系;c, 不同磁场下重堆叠 TaS2 薄膜的电阻随温度的变化关系;d, 重堆叠 TaS2 薄膜的比热性能测试。

     来源:中国科学院上海硅酸盐研究所

    

    

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