大气非均相化学和污染物催化净化研究系列进展

大气非均相化学和污染物催化净化研究系列进展
2018/4/4 中国科学院生态环境研究中心

     硫酸盐作为大气细颗粒物的重要组分，与灰霾成因密切相关。大气中二氧化硫向硫酸盐转化机制研究成为国际大气化学领域的热点和前沿问题。贺泓研究组揭示了硫酸盐二次粒子爆发增长的一个新的来源，为灰霾追因与控制提供理论基础。

     硫酸盐作为大气细颗粒物的重要组分，与灰霾成因密切相关。近年来，关于大气中二氧化硫(SO₂)向硫酸盐转化机制的研究成为国际大气化学领域的热点和前沿问题。然而，目前对于硫酸盐的生成机制还不十分清楚，现有模式严重低估其实际生成量，表明存在着巨大的未知源。本研究基于量子化学计算和红外光谱等技术发现黑碳气溶胶可以活化O₂分子并催化SO₂向硫酸盐的转化。该机制以空气中的O₂作为氧化剂，不依赖于太阳光，可以在夜间进行，而且大气湿度的增加会进一步降低反应能垒、加速催化过程的进行。该研究揭示了硫酸盐二次粒子爆发增长的一个新的来源，为灰霾追因与控制提供理论基础。

     黑碳气溶胶活化O_{纳米及微米氧化铝上氨催化氧化活性及反应机理

     银/氧化铝催化乙醇-SCR是最高效的HC-SCR组合之一，受到国内外学者的广泛研究。关于银/氧化铝催化乙醇-SCR的高效反应机理却存在争议。部分学者认为，乙醇部分氧化形成的乙酸盐具有高反应活性，是NO_x还原的关键中间体物种。研究组前期通过in situ DRIFTS技术首先发现乙醇部分氧化过程中会产生大量表面烯醇式物种，这种物种具有比乙酸盐更高的反应活性。本研究进一步发现银/氧化铝催化乙醇-SCR还原NO_x存在低温和高温两种反应机理，分别与乙醇部分氧化产物烯醇式物种和乙酸盐相关。在低温区，烯醇式物种具有远高于乙酸盐的反应活性，因此是低温反应机理的关键物种。在高温区，乙醇部分氧化只生成乙酸盐，因此乙酸盐是高温反应机理的关键物。在低温区，水蒸气促进烯醇式物种及NO₂的生成，NO₂反过来又促进烯醇式物种的生成，而且NO₂具有更高的反应活性。水蒸气主导的这种烯醇式物种与NO₂的协同作用最终增强乙醇-SCR的低温活性。该研究揭示了乙醇-SCR的反应机理及水蒸气的重要作用，为设计高效HC-SCR系统提供理论指导。



     水蒸气增强银/氧化铝催化乙醇选择性还原NOx低温活性

     相关论文链接：

     https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.7b04195

     https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.7b03799

     https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.7b03886

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