机动车污染排放控制研究获进展
2022/8/25 7:30:00 中科院之声

     中国科学院生态环境研究中心大气环境与污染控制实验室研究员、中国工程院院士贺泓团队，在机动车污染排放控制方面取得重要进展。相关研究成果以Strikingly distinctive NH₃-SCR behavior over Cu-SSZ-13 in the presence of NO₂为题，发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。

     我国柴油车尤其柴油货车高频、长距离运行导致其主要污染物氮氧化物(NOx)排放量大，已成为我国灰霾(PM2.5)和臭氧(O₃)复合污染形成的重要原因。重型柴油车NOx排放控制应用广泛的技术是氨选择性催化还原(NH₃-SCR)技术。该技术的核心是NH₃-SCR催化剂。

     前期研究发现，NO₂存在显著抑制了Cu-SSZ-13小孔分子筛的NH₃-SCR催化性能，这一现象与其他体系如氧化物催化剂、Fe基分子筛等的NO₂促进SCR现象明显不同(Catal. Sci. Technol., 2014, 4, 1104；J. Phys. Chem. C., 2018, 122, 25948；Appl. Catal. B, 2020, 275, 119105)。研究利用动力学实验、原位X射线吸收精细结构谱(in situ XAFS)及密度泛函理论(DFT)模拟计算，证实了NO₂由于具有较O₂更强的氧化性，使活性铜物种在实际反应中以更高价态和更多配位的Cu^II形式存在(骨架固定Cu^II和NH3络合Cu^II形式)，抑制了活性铜物种的移动性(图1)。这使铜位点上的SCR反应能垒明显增加，导致含有NO₂的SCR反应更倾向于发生在Bronsted酸性位点上(图2)。

     该研究揭示了实际应用过程中NO₂抑制商用Cu-SSZ-13小孔分子筛催化剂SCR性能的本质原因，为柴油车尾气后处理系统SCR催化转化器设计提供了理论依据。

     研究工作得到国家自然科学基金基础科学中心项目/青年科学基金项目、中科院青年创新促进会和生态中心臭氧专项的支持。

    

     图1.Cu-SSZ-13的原位XAFS图谱。a.O₂/He，b.NO吸附，c.NH₃吸附，d.NO+ NH₃吸附，e.NO+ NH₃吸附后O2氧化，f.NO+ NH₃吸附后NO₂氧化，g.标准SCR反应条件下，h.快速SCR反应条件，i.NO₂-SCR反应条件。

    

     图2.Br

    nsted酸性位点上的快速SCR反应模拟计算。a.吉布斯自由能，b.基元反应中反应物、过渡态和产物的优化结构。

     来源：中国科学院生态环境研究中心

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